Hij is vooral bekend vanwege het dagboek dat hij tussen 1660 en 1669 bijhield en dat nu wordt erkend als een van de belangrijkste primaire bronnen voor de sociale geschiedenis van het 17e-eeuwse Engeland.
Geboren in een bescheiden sociale status, maar opgeleid in de Klassieken aan het Magdalene College, Cambridge, genoot Pepys de bescherming van belangrijke familieleden en zijn eigen capaciteiten om op te klimmen in het ambtenarenapparaat.
Hij werd parlementslid voor Castle Rising en Tanger, penningmeester voor Tanger, griffier van de wetten van de marineraad, secretaris van de Admiraliteit, voorzitter van de Royal Society en Master of Trinity House.
Zijn beroemde dagboek biedt een schat aan informatie over de cultuur en de samenleving van zijn tijd, inclusief ooggetuigenverslagen van enkele van de belangrijkste gebeurtenissen uit die periode, waaronder de Grote Brand van Londen.
De carrière van Pepys weerspiegelt ook zijn connecties met de Restauratierechtbank en de politieke veldslagen die in die periode plaatsvonden.
Na 1669 kon hij zijn dagboek niet meer bijhouden vanwege een slecht gezichtsvermogen.
Hij kreeg ook te maken met publieke kritiek en werd in 1679 uit zijn ambt ontheven op grond van een valse beschuldiging een katholieke sympathisant te zijn.
Hij werd later vrijgesproken en diende van 1684 tot 1689 opnieuw als secretaris van de Admiraliteit, waar hij hielp de marine voor Willem van Oranje veilig te stellen tijdens de Glorieuze Revolutie.
Pepys stierf in 1703 en liet zijn bibliotheek en manuscripten na aan Magdalene College, Cambridge, waar ze vandaag de dag nog steeds zijn.
Zijn dagboek is in vele edities getranscribeerd, geredigeerd en gepubliceerd, en het wordt nog steeds bestudeerd en bewonderd vanwege zijn historische en literaire waarde.