Het tweede album van de groep, "What Will the Neighbours Say?", werd uitgebracht in 2004 en werd ook platina gecertificeerd door de BPI. Het album bracht twee nummer één singles voort, "The Show" en "I'll Stand by You". Het derde album van Girls Aloud, "Chemistry", werd uitgebracht in 2005 en was tot nu toe het best verkochte album van de groep. Het bereikte nummer één in Groot-Brittannië en werd door de BPI dubbel platina gecertificeerd. Het album bevatte de hitsingles "Something Kinda Ooooh", "See the Day" en "Biology".
Het vierde album van Girls Aloud, "Tangled Up", werd uitgebracht in 2007 en bereikte nummer één in Groot-Brittannië. Het album bevatte de hitsingles "Call the Shots", "Sexy! Nee, nee, nee ..." en "Can't Speak French". Het vijfde en laatste album van Girls Aloud, "Out of Control", werd uitgebracht in 2008 en bereikte nummer één in Groot-Brittannië. Het album bevatte de hitsingles "The Promise", "The Loving Kind" en "Untouchable".
Girls Aloud won tijdens hun carrière talloze prijzen, waaronder vijf Brit Awards, twee MTV Europe Music Awards en twee World Music Awards. De groep verkocht wereldwijd meer dan 10 miljoen platen en had 20 top tien singles in Groot-Brittannië. Girls Aloud ging in 2013 uit elkaar, maar kwam in 2017 weer bij elkaar voor een eenmalig concert.